Synthesis, characterisation and properties of new metal-organic frameworks

Η παρούσα διδακτορική διατριβή επικεντρώνεται στη σύνθεση νέων Μεταλλο-Οργανικών Κατασκευών (Metal-Organic Frameworks, MOFs), το χαρακτηρισμό τους και τη μελέτη των ιδιοτήτων τους με στόχο την αξιοποίησή τους σε δυο απαιτητικά ερευνητικά πεδία: της προσρόφησης μεταλλικών ιόντων από υδατικά διαλύματα και της εκπομπής λευκού φωτός. Η σύνθεση των νέων MOFs βασίζεται στη χρήση δυο οργανικών υποκαταστατών οξαλαμιδικής φύσεως, των N,N’-δι(2-καρβοξυφαίνυλο)-οξαλαμιδίου και N,N’-δι(2,4-δικαρβοξυφαίνυλο)-οξαλαμιδίου με το δεύτερο υποκαταστάτη να συντίθεται και να δημοσιεύεται για πρώτη φορά από την ερευνητική μας ομάδα. Συνολικά, είκοσι ένα νέα πολυμερή ένταξης συντέθηκαν, δύο μονοδιάστατα (1D), δέκα δισδιάστατα (2D) και εννέα τρισδιάστατα (3D). Οι κρυσταλλικές δομές όλων των πολυμερών ένταξης έχουν περιγραφεί και έχει γίνει τοπολογική ανάλυση αυτών, με τρεις από τις τρισδιάστατες δομές να παρουσιάζουν νέα τοπολογία.Από τις είκοσι μία νέες δομές που παρουσιάζονται στη διδακτορική διατριβή, ένα δισδιάστατο πολυμερές ένταξης βασισμένο σε ιόντα ασβεστίου (Ca-MOF) βρέθηκε ότι είναι ικανό να ανταλλάζει τα ιόντα Ca2+ με Cu2+ ταχύτατα και σχεδόν ποσοτικά. Η παρατήρηση αυτή οδήγησε στην εκτεταμένη μελέτη του ως υλικού που δύναται να απορροφήσει μεταλλικά ιόντα από υδατικά διαλύματα καθώς επίσης και στη μελέτη της χρήσης του σε στήλες ιονανταλλαγής. Προχωρώντας ένα βήμα παρακάτω, εξαιτίας της προαναφερθείσας ικανότητας του Ca-MOF, εξετάστηκε η δυνατότητα ανταλλαγής ιόντων Ca2+ με ιόντα Eu3+ και Tb3+ σε πληθώρα αναλογιών οδηγώντας τελικά σε υλικά που συνδυάζουν μπλε, κόκκινο και πράσινο χρώμα προς τελική εκπομπή λευκού φωτός.