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Gesamt‐Sauerstoff‐Elektrokatalyse auf stickstoffmodifizierten Kohlenstoffkatalysatoren: Identifizierung aktiver Zentren und In‐situ‐Beobachtung reaktiver Zwischenprodukte
Author(s) -
Lin Yangming,
Liu Zigeng,
Yu Linhui,
Zhang GuiRong,
Tan Hao,
Wu KuangHsu,
Song Feihong,
Mechler Anna K.,
Schleker P. Philipp M.,
Lu Qing,
Zhang Bingsen,
Heumann Saskia
Publication year - 2021
Publication title -
angewandte chemie
Language(s) - German
Resource type - Journals
eISSN - 1521-3757
pISSN - 0044-8249
DOI - 10.1002/ange.202012615
Subject(s) - chemistry , medicinal chemistry
Das mechanistische Verständnis der aktiven Zentren, adsorbierten Zwischenprodukte und geschwindigkeitsbestimmenden Schritte (RDS) von N‐modifizierten Kohlenstoffkatalysatoren in der elektrokatalytischen Sauerstoffreduktion (ORR) und der Sauerstoffentwicklung (OER) ist wegen der unvermeidlichen Koexistenz verschiedener N‐Konfigurationen und der technischen Beschränkungen bei der Beobachtung gebildeter Zwischenprodukte noch immer umstritten. Hier werden sieben Arten aromatischer Moleküle mit je einer einzelnen N‐Spezies als Modellstrukturen verwendet, um die explizite Rolle jeder üblichen N‐Gruppe bei der ORR sowie der OER zu untersuchen. Insbesondere wird die dynamische Entwicklung der aktiven Zentren und der wichtigsten adsorbierten Zwischenprodukte einschließlich O 2 (ads), Superoxidanion O 2 − * und OOH* mit In‐situ‐Spektroskopie beobachtet. Wir schlagen vor, dass die Bildung von *OOH‐Spezies aus O 2 − * (O 2 − *+H 2 O→OOH*+OH − ) ein möglicher RDS während des ORR‐Prozesses ist, da die Erzeugung von O 2 aus OOH*‐Spezies der wahrscheinlichste RDS während des OER‐Prozesses ist.