Präbiotisch plausible RNA‐Aktivierung kompatibel mit ribozymkatalysierter Ligation

RNA‐katalysierte RNA‐Ligation wird häufig als Schlüsselreaktion für die Ursprünge der Biologie angesehen. Da jedoch typische Reaktionswege zur Aktivierung von RNA‐Substraten mit der Ribozymkatalyse inkompatibel sind, bleibt unklar, wie präbiotische Systeme aktivierte Bausteine in ausreichender Menge generieren und aufrechterhalten konnten, um zunehmend größere und komplexere RNAs zu bilden. Hier demonstrieren wir die In‐situ‐Aktivierung von RNA‐Substraten unter Bedingungen, die mit der katalytischen Aktivität von Haarnadelschleifen‐Ribozymen vereinbar sind. Wir fanden heraus, dass Diamidophosphat (DAP) und Imidazol die Entstehung von Mono‐ und Oligoribonukleotiden mit 2′,3′‐zyklischen Phosphaten aus monophosphorylierten Vorläufermolekülen in gefrorenem Wassereis ermöglichen können. Diese beständige Aktivierung erlaubt die schrittweise Entstehung langer RNA‐Stränge. Unsere Ergebnisse liefern ein plausibles Szenario für die Erzeugung energiereicher Substrate, die eine ribozymkatalysierte RNA‐Synthese in Abwesenheit eines hoch entwickelten Metabolismus gestatten.