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Metallfreier, durch [Si 2 O x ] .+ ( x =2 – 5) katalysierter Sauerstofftransfer im N 2 O/CO‐Redoxpaar bei Raumtemperatur
Author(s) -
Sun Xiaoyan,
Zhou Shaodong,
Yue Lei,
Schlangen Maria,
Schwarz Helmut
Publication year - 2017
Publication title -
angewandte chemie
Language(s) - German
Resource type - Journals
eISSN - 1521-3757
pISSN - 0044-8249
DOI - 10.1002/ange.201703453
Subject(s) - chemistry , crystallography
Die durch die metallfreien, kationischen Cluster [Si 2 O x ] .+ ( x =2–5) vermittelte Reduktion von N 2 O durch CO wurde unter thermischen Bedingungen in der Gasphase mit Fouriertransformations‐Ionencyclotronresonanz(FT‐ICR)‐Massenspektrometrie und quantenchemischen Rechnungen untersucht. Ausgehend von [Si 2 O 2 ] .+ und N 2 O entsteht in drei Oxidations‐/Reduktionsschritten [Si 2 O 5 ] .+ . Dieser und die intermediären Oxidcluster reagieren der Reihe nach mit CO unter Rückbildung von [Si 2 O 2 ] .+ , d. h., es finden unter thermischen Bedingungen in der Gasphase vollständige Katalysezyklen statt. Mechanistische Aspekte dieser konsekutiven Redoxprozesse wurden untersucht, um die elektronischen Ursachen dieser beispiellosen Reaktionen aufzuklären.