Verursacht Dynamik das komplexe Infrarotspektrum von NO an Kupfer(II)‐Zentren in Zeolithen?

Kupfer‐ausgetauschte SSZ‐13‐Zeolithe sind sehr effiziente Materialien für die selektive katalytische Reduktion von NO x mit Ammoniak (deNO x ‐SCR). Die Charakterisierung der Verteilung der Kupfer‐Zentren in solchen Materialien ist von größter Bedeutung, um deren Aktivität zu verstehen. In dieser Studie haben wir Infrarotspektren von NO adsorbiert an Kupfer‐Zentren mittels Ab‐initio‐Molekulardynamiksimulationen modelliert. Für die meisten Zentren haben wir komplexe Infrarotspektren mit mehreren Peaks gefunden, die durch thermische Bewegung der Kationen und der Adsorbate verursacht werden. Wir konstruierten ein Spektrum eines spezifischen Katalysators bei endlicher Temperatur, welches exzellent mit Literaturdaten übereinstimmt. Die Resultate ermöglichen eine Zuordnung der aktiven und inaktiven Zentren für die deNO x ‐SCR. Unseres Wissens ist dies die erste Arbeit, die über solch komplexe Spektren für einzelne adsorbierte Moleküle an einzelnen aktiven Zentren in heterogenen Katalysatoren berichtet. Wir gehen davon aus, dass ähnliche Effekte auch in einer Vielzahl anderer Systeme mit beweglichen aktiven Zentren zu finden sind.