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Ursprung der Selektivität und Aktivität von Ru‐Clusterkatalysatoren für die Brennstoffzellen‐Prozessgasreinigung: ein Gasphasenansatz
Author(s) -
Lang Sandra M.,
Bernhardt Thorsten M.,
Krstić Marjan,
BonačićKoutecký Vlasta
Publication year - 2014
Publication title -
angewandte chemie
Language(s) - German
Resource type - Journals
eISSN - 1521-3757
pISSN - 0044-8249
DOI - 10.1002/ange.201310134
Subject(s) - chemistry , medicinal chemistry
Rutheniumcluster Ru n + ( n =2–6) in der Gasphase werden als Modellsysteme verwendet, um den Ursprung der außergewöhnlichen Eigenschaften trägerfixierter subnanometergroßer Rutheniumpartikel bei der katalytischen CO‐Methanisierung mit Bezug zur Wasserstoff‐Prozessgasreinigung für hochentwickelte Brennstoffzellenanwendungen aufzudecken. Mithilfe von Ionenfallen‐Massenspektrometrie und Ab‐initio‐Dichtfunktionalrechnungen werden folgende Eigenschaften dieser Cluster ausgemacht, die die Selektivität und katalytische Aktivität bestimmen: hohe Reaktivität gegenüber CO bei gleichzeitiger Inertheit gegenüber CO 2 ; Förderung der kooperativ verstärkten H 2 ‐Koadsorption und ‐Dissozation auf den zuvor gebildeten Rutheniumcarbonylclustern (d. h., es findet keine CO‐Vergiftung statt); die Gegenwart von Ru‐Atomplätzen mit einer niedrigen Zahl von Metall‐Metall‐Bindungen, die besonders aktiv für die H 2 ‐Koadsorption und ‐Aktivierung sind. Weiterhin liefern Rechnungen mechanistische Einblicke in die CO‐Methanisierung und decken einen Reaktionsweg auf, der die Bildung einer Formyl‐artigen Zwischenstufe umfasst.