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Tieftemperatur‐CO‐Oxidation mit Au 3+ ‐Ionen auf TiO 2
Author(s) -
Grünert Wolfgang,
Großmann Dennis,
Noei Heshmat,
Pohl MargaMartina,
Sinev Ilya,
De Toni Andrea,
Wang Yuemin,
Muhler Martin
Publication year - 2014
Publication title -
angewandte chemie
Language(s) - German
Resource type - Journals
eISSN - 1521-3757
pISSN - 0044-8249
DOI - 10.1002/ange.201308206
Subject(s) - chemistry , polymer chemistry , nuclear chemistry
Au/TiO 2 ‐Katalysatoren, die durch das “Deposition‐Precipitation”‐Verfahren hergestellt und ohne Kalzinierung eingesetzt wurden, erreichten in der CO‐Oxidation hohe, weitgehend temperaturunabhängige Umsätze. Dagegen erschien nach thermischen Vorbehandlungen, z. B. in He bei 623 K, die Umsatz‐Temperatur‐Charakteristik in der bekannten S‐Form, mit Aktivierungsenergien nahe 30 kJ mol −1 . Charakterisierung der Proben durch XAFS und HAADF‐STEM sowie eine Tieftemperatur‐IR‐Studie von Adsorption und Oxidation des CO zeigten, dass letzteres am frisch präparierten (gefriergetrockneten) Katalysator, der Gold ausschließlich als Au 3+ enthielt, bereits bei 90 K durch Gasphasensauerstoff oxidiert wurde. Nach Aktivierung im Reaktantenstrom geht der CO‐Umsatz bei niedrigen Reaktionstemperaturen auf Zentren zurück, die Au III enthalten, bei höheren Temperaturen wird er von Au 0 getragen. Nach thermischen Behandlungen wird CO im ganzen Temperaturbereich an Zentren umgesetzt, die ausschließlich metallisches Gold enthalten.