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Resulta interesante el paradigma en el cual se intenta enmarcar los futuros avances en el control del transporte iónico. Así como la electrónica ha desarrollado estrategias de control del flujo de electrones, primero con bloques simples como capacitores, resistencias o inductancias, luego con bloques más sofisticados como son los diodos o los transistores hasta llegar a la integración de estos bloques en estructuras mucho más complejas, como por ejemplo circuitos integrados, chips y microchips, así se espera evolucionar en el control de corrientes de iones. Donde el objetivo no es reemplazar la electrónica, sino mas bien integrar de forma natural sensores químicos basados en nanocanales. Es por eso que en los últimos años se ha estado forjando dentro de la comunidad científica el concepto de: iontrónica. En el laboratorio es posible realizar tratamientos químicos para modificar la geometría e incorporar capas de polielectrolitos en la superficie interna del nanocanal. Para medir el impacto de la modificación superficial sobre el transporte iónico, se realizan experimentos que consisten en medir la corriente iónica (I) en función del potencial externo aplicado (V). Estas corrientes iónicas constituyen la respuesta macroscópica del sistema aunque dependen también de las propiedades geométricas y químicas del nanocanal. Son estas corrientes las que se intentan controlar mediante la funcionalización de la pared interna del nanocanal. En este trabajo estudiamos de forma teórico/computacional las propiedades de capas de polielectrolitos confinadas dentro de un nanocanal que atraviesa una membrana de polietilentereftalato (PET) de lado a lado. La teoría molecular que se describe fue desarrollada originalmente para tratar el autoensamblado de surfactantes, más tarde generalizada para estudiar capas de polímeros y más recientemente se incorporó el tratamiento de capas de polielectrolitos. El objetivo general es obtener las propiedades macroscópicas del sistema en estado de equilibrio, junto con la organización molecular que da origen a esas propiedades macroscópicas. Para ello escribimos la energía libre del sistema teniendo en cuenta todas las interacciones relevantes, incluyendo además ciertas restricciones que surgen de la física del problema. Los objetivos particulares que se plantearon fueron: desarrollar la Teoría Molecular para la descripción de la organización molecular y propiedades de las macromoléculas con las que se modifican los nanocanales de estado sólido, realizar una descripción teórica de la conductancia iónica de los nanocanales modificados con “polymer brushes”, relacionar las predicciones teóricas y los observables macroscópicos experimentales a fin de interpretar el rol de las diferentes variables del sistema, como por ejemplo: a) diámetro de poro, b) fuerza iónica, c) pH, d) peso molecular o grado de polimerización de los “polymer brushes”. La teoría molecular es especialmente útil porque permite hallar la organización molecular en condiciones de equilibrio termodinámico. Uno de los aportes principales de esta tesis consiste es el desarrollo de una metodología teórica basada en los resultados de la teoría molecular para nanocanales cilíndricos largos. El método desarrollado es útil en geometrías que tienen simetría azimutal (homogéneos en la dirección angular \hat{\theta}) pero que pueden incorporar asimetrías en la dirección del eje principal del nanocanal (\hat{z}). Se investigaron primero sistemas simples para contrastar los resultados de esta metodología con otras técnicas. Luego, se investigó el efecto del confinamiento sobre brushes de polielectrolitos y la funcionalización de nanocanales asimétricos por adsorción de polielectrolitos. Se desarrolló una herramienta teórico/computacional que permite explicar y predecir la conductancia iónica de nanocanales modificados químicamente en función de las características moleculares. Los resultados son de interés para guiar a los experimentalistas en la interpretación de sus resultados, así como también en el diseño de nuevos sistemas.

Estudio de las propiedades fisicoquímicas de nanocanales de estado sólido modificados con polielectrolitos