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International audienceCO2 mitigation is crucial environmental problem and a societal challenge for this century. CO2 capture and sequestration is a route to solve a part of the problem, especially for the industries in which the gases to be treated are well localized. CO2 capture by using hydrate is a process in which the cost of the separation is due to compression of gases to reach the gas hydrate formation conditions. Under pressure, the water and gas form a solid that encapsulates preferentially CO2. The gas hydrate formation requires high pressures and low temperatures, which explains the use of thermodynamic promoters to decrease the operative pressure. Quaternary ammoniums salts represent an interesting family of components because of their thermodynamic effect, but also because they can generate crystals that are easily handled. In this work, we have made experiments concerning the equilibrium of (CO2,N2) in presence of Tetra-n-ButylAmmonium Bromide (TBAB) which forms a semi-clathrate hydrate. We propose equilibrium data (pressure, temperature) in presence of TBAB at different concentrations and we compare them to the literature. We have also measured the composition of the hydrate phase in equilibrium with the gas phase at different CO2 concentrations. We observe that the selectivity of the separation is dramatically increased in comparison to the selectivity of the pure water gas clathrate hydrate. We observe also a benefice on the operative pressure which can be dropped down to the atmospheric pressureLa réduction des émissions de CO2 est très probablement l’un des enjeux importants de ce siècle. La capture puis le stockage géologique de ce gaz, à partir de sources industrielles ponctuelles et massives, est une voie d’importance. L’une des voies technologiques consiste à utiliser les clathrates hydrates, ou semi-clathrates hydrates, qui nécessitent de pressuriser le gaz en amont du procédé. Sous pression, l’eau et les gaz forment un solide qui encapsule préférentiellement le CO2, puis le gaz peut être ensuite récupéré sous pression après la dissociation du solide. L’abaissement de la pression opératoire est un objectif en soi afin de faire baisser les coûts opératoires. Cet abaissement peut être obtenu par l’utilisation de promoteurs thermodynamiques, dont les sels d’ammonium quaternaires constituent une famille intéressante puisqu’ils forment des solides naturellement anti-agglomérants, et plus facilement manipulables. Dans ce travail, nous présentons de nouveaux résultats expérimentaux sur les équilibres des semi-clathrates de (CO2,N2) en présence de Tétra-n-Butyl Ammonium Bromide (TBAB). Nous donnons des mesures expérimentales de pression et température en fonction de la concentration en TBAB. La pression opératoire peut être abaissée jusqu’à la pression atmosphérique. Nous donnons aussi une information supplémentaire portant sur la composition de l’hydrate. Nous observons que la sélectivité du CO2 dans les semi-clathrates hydrates est bien meilleure que pour les clathrates hydrates traditionnels, sans promoteur thermodynamique

Enhanced Selectivity of the Separation of CO2from N2during Crystallization of Semi-Clathrates from Quaternary Ammonium Solutions

Enhanced Selectivity of the Separation of CO₂from N₂during Crystallization of Semi-Clathrates from Quaternary Ammonium Solutions