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Dois novos complexos de cromo(III) contendo ligantes tridentados [CrCl3(L)] (1a, L = bis[2-(3-fenil-1-pirazol)etil)]amina; 2a, L = bis[2-(3-metil-5-fenil-l-pirazol)etil]sulfeto) foram preparados e caracterizados por analise elementar. Apos ativacao com metilaluminoxano (MAO), estes pre-catalisadores mostraram altas frequencias de rotacao nas reacoes de oligomerizacao do etileno sob condicoes otimizadas (FRs = 22,9-36,4×103 mol C2H4 (mol CrIII)-1 h-1, [Cr] = 10,0 µmol, 80 oC, 20 bar de etileno, [Al]/[Cr] = 300, tempo de oligomerizacao = 20 min), produzindo olefinas-α no intervalo de C4-C14+ com alta seletividade (67,71-73,47%). Os desempenhos cataliticos sao afetados substancialmente pelos grupos presentes nos ligantes, especialmente os substituintes nas posicoes 3 e 5 dos aneis pirazol. Em paralelo, o emprego de complexos de niquel(II) tais como NiCl2{bis[2-(3,5-dimetil-1-pirazol)metil]benzilamina} (3) e NiCl2{bis[2-(3,5-dimetil-1-pirazol)etil)]eter} (5) em reacoes de oligomerizacao conduzidas na presenca de trifenilfosfina (PPh3) resultou em sistemas cataliticos altamente ativos com frequencias de rotacao (FRs) variando de 36,4 a 154,2×103 mol C2H4 (mol NiII)-1 h-1. A presenca deste ligante auxiliar tem um impacto significativo na producao seletiva de olefinas-α, diminuindo substancialmente a quantidade de buteno-1 com concomitante aumento da quantidade das fracoes de butenos-2. Tentativas de cristalizacao do complexo de niquel 3 resultaram na formacao de um composto de niquel tetrametalico [{(L)(µ3-Cl)NiCl}4] (4, L = 1-anilinometil-3,5-dimetil-1-pirazol) o qual foi caracterizado por difratometria de raios X.

journal of the brazilian chemical society

Substituted tridentate pyrazolyl ligands for chromium and nickel-catalyzed ethylene oligomerization reactions: effect of auxiliary ligand on activity and selectivity