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分岐ポ リマーは,分 岐枝数の多さによる溶解性の向上, 溶液中や溶融状態での広がりが小さいことによる同一分子 量の直鎖状ポリマーと比べた著 しい粘度の低下,直 鎖状ポ リマーとは異なる複雑な相分離構造の発現などの興味深い 性質を示 し,合 成面のみならず物性面からも多 くの研究が なされている。とくに,す べての繰返 し単位に枝セグメン トが導入された複数の異種セグメントから構成される非対 称星型ポ リマー,高 密度 くし形ポ リマー,そ してデンドリ マー型スターポリマーは,ア ニオンリビング重合法を駆使 することで,そ の精密合成が実現されるようになってきて おり,合 成 物性の両面か ら多いに注目を集めている。 構造が厳密に制御されたスターポリマーの合成は,リ ビ ングァニオ ンポリマーと多官能性 シリルクロリド化合物 と の反応によって行われ,こ れまでに128本 腕のスターポリ ブタジエンが合成されている1)。一方,複 数のベンジルブ ロミド基を有する末端官能基化ポ リマーを用いることで, 33本 鎖スターポ リスチ レンに加え,上 述の方法では困難 なメタク リル酸メチルやエチレンオキシドより構成される スターポリマーの精密合成が可能となっている2)。これら の方法に加え,1馬 ジフェニルエチレン(DPE)の 特異な反 応性を利用 した繰返し法によるスターポリマー合成のi新し い概念が最近,提 唱された3)(Scheme)。DPEは,ア ニオン リビングポ リマーと1:1反 応すると同時に新たに1,1一ジ フェニルアルキルアニオンを生成する。このアニオンに DPE基 を1個 あ るいは2個 含 む臭 化 アル キル(D-Br, D2-Br)を 反応させ ることでDPE基(D)が 再導入 される。 これ ら二っの反応を繰 り返す ことでA2B12,ABC2,ABC4, A2B2C2,さ らには5成 分ABCDEや31本 鎖AB2C4D8E王6 型非対称星型ポリマーの精密合成 も最近実現され,ア ニオ ン重合が緻密な高分子合成に適 していることがわかるノ1)。 上述のポリマーに加え,最 近注目を集めるようになって きた複雑な分岐ポ リマーの代表としてデン ドリマー型ス ターポリマーがあげられる。分岐の形態はデンドリマーに 類似 し,世 代数の増加に伴い分岐点や腕ポ リマーの数が指 数的に増加する。 この 「世代」の概念 は従来の分岐 ポリ マーには存在せず,こ のポリマーの大 きな特徴となってい る。その構造か ら,分 子中心部の密度が疎,外 周部が密と なり,前 述のスターポリマーとは疎密が逆となっている。 Scheme繰 返し法による非対称スターポリマー合成

Precise Synthesis of Branched Polymers by Means of Living Anionic Polymerization